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吉林大学崔小强：TiO2“异相同质”结—光催化析氢效率超45.6%原创2022-04-28 14:30·趣味科研TiO2锐钛矿/金红石异相同质结，光催化析氢量子效率超过45.6%近日，吉林大学崔小强教授在能源期刊Advanced Engergy Materials上在线发表重要研究成果，报道了一种新型锐钛矿-TiO2/ H-金红石- TiO2异相均质结体系，该体系具有近最佳能带排列，在光催化析氢方面展现出了极为高效的性能。【研究概要】发展高产率的光催化析氢反应技术是一个重要的挑战。如果能带排列合适的异质结能够以足够高密度的形式实现，光催化连接的开发和优化是实现这一目标的可能途径。本文报道了一种新型锐钛矿- TiO2 / H -金红石- TiO2异相均质结体系，该体系具有近最佳能带排列。结果表明，在UV-vis光照射下，催化剂的光催化析氢率为29.63 mmol g-1 h-1，在365 nm处表观量子效率为45.6%。这种显著的改进归因于锐钛矿酶-TiO2 / h-金红石-TiO2异相同质结中近乎完美的晶格匹配以及光产生载体的快速分离和转移。原位X射线光电子能谱、电子自旋共振自旋俘获测试、飞秒瞬态吸收光谱、稳态表面光电压光谱、瞬时表面光电压、外加原位表征和理论计算表明，锐钛矿-TiO2 / H-金红石- TiO2催化剂中光生载流子的转移机理得到增强。本研究为通过优化异质结来提高光催化性能提供了一条途径。【研究背景】利用太阳能对半导体光催化剂上的水进行光还原来生产可再生氢，为解决全球能源和环境危机提供了一个有前景的解决方案。然而，表观量子效率低和光催化析氢速率不理想是限制其实际应用的关键挑战。TiO2是光催化析氢的重要催化剂。然而，其固有的宽带隙和光生电子-空穴对的快速复合阻碍了其高的光催化效率。为了提高TiO2基光催化剂的性能，研究了多种催化剂。这些包括形态和结晶度的改变和控制，金属或非金属元素的掺杂和连接的结构。在形态方面，低维材料，如纳米棒，纳米片，纳米球和介观结构，已被探索。虽然成功合成了多种形态的二氧化钛，但光催化活性仍不理想。同时，掺杂金属/非金属的TiO2光催化析氢作用增强。然而，掺杂的方法通常会引起热不稳定性和二级杂质，从而限制了光催化活性。光催化质结，特别是具有交错能带的半导体之间的II型异质连接，被认为是提高光催化性能的潜在途径，从而解决这些挑战。MoS2/TiO2、g-C3N4/TiO2、BaTiO3/TiO2、ZnIn2S4-Au-TiO2等多种TiO2基异质结已被开发用于提高光催化性能。然而，电荷分离和效率仍然有限。利用多态性的异质同相质结具有潜在的优势。特别的是，它们具有均匀的分量和近乎完美的晶格匹配，并且在界面上有高效的电荷转移。在异相同质结中，减少接触屏障、可调谐能带结构和改善载流子迁移率的潜在好处已经在其他环境中进行了研究，包括场效应、光探测和磁存储介质。本文报道了一种新型锐钛矿-TiO2/H-金红石-TiO2异相均质结体系，该体系具有近最佳能带排列。结果表明，在UV-vis光照射下，催化剂的光催化析氢率为29.63 mmol g-1 h-1，在365 nm处表观量子效率为45.6%。【图文解析】图1: a) HAADF-STEM image of a-Ti/H-Ti-2 homojunction. a1, a2) FFT images taken from the two dashed squares (the yellow and green dashed square taken from rutile TiO2 and anatase TiO2, respectively). b) STEM elemental mapping of a-Ti/H-Ti-2 homojunction. c) Raman spectra of H-TiO2 and a-Ti/H-Ti-2 homojunction. d) EELS spectra from H-TiO2 in a1 area and anatase TiO2 in the a2 area.图2: a) Time courses of photocatalytic H2 evolution rates over commercial rutile, anatase, P25, H-TiO2 and as-prepared a-Ti/H-Ti-2 under UV–vis irradiation (200–1000 nm) with 20 vol% MeOH with 1 wt% Pt co-catalysts. b) Apparent quantum efficiency of a-Ti/H-Ti-2. c) A photograph over a-Ti/H-Ti-2 acquired after UV–visible light. d) Comparison of photocatalytic hydrogen evolution with previously reported TiO2-based catalysts.图3: In situ and ex situ X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) spectra of a) Ti 2p, b) O 1s of a-TiO2, H-TiO2, and a-Ti/H-Ti-2 catalyst. The electrostatic potentials of c) H-Rutile TiO2 (110) and d) anatase TiO2 (112). The gray, red, and yellow spheres represent Ti, O, and H atoms, respectively. Blue and red dashed lines indicate the vacuum and Fermi energy levels. ESR signals of a-TiO2, H-TiO2, and a-Ti/H-Ti-2 in e) methanol dispersion for DMPO-superoxide radical and f) aqueous dispersion for DMPO-hydroxyl radical under UV–vis light for 5 min, respectively.图4：a) UV–visible DRS of a-TiO2 and H-TiO2. b) Corresponding Tauc plots for a-TiO2 and H-TiO2 using (F(R)hv)1/2 (Kubelka–Munk parameter)as a function versus the photon energy. c) VB-XPS spectra of a-TiO2 and H-TiO2. The VB maximum values shown for a-TiO2 and H-TiO2 are according the photoelectric effect equation. d) Band structure alignments for a-TiO2 and H-TiO2.Figure 5. a) Photoluminescence spectra. b) Time-resolved fluorescence spectra, c) transient photocurrent responses, and d) electrochemical impedance spectroscopy (EIS) of H-TiO2, a-TiO2, and as-prepared a-Ti/H-Ti homojunctions. e) SPV and f) TPV spectra of H-TiO2, a-TiO2, and a-Ti/H-Ti-2 catalyst.本文给出了相应的视频资料，展示了研究所用催化剂肉眼可见的超高性能，如下：Supporting information:TiO2异相同质结——肉眼可见的光催化裂解水产氢性能！【文章信息】Ruan, X., Cui, X., Cui, Y., Fan, X., Li, Z., Xie, T., Ba, K., Jia, G., Zhang, H., Zhang, L., Zhang, W., Zhao, X., Leng, J., Jin, S., Singh, D. J., Zheng, W., Favorable Energy Band Alignment of TiO2 Anatase/Rutile Heterophase Homojunctions Yields Photocatalytic Hydrogen Evolution with Quantum Efficiency Exceeding 45.6%. Adv. Energy Mater. 2022, 12, 2200298. https://doi.org/10.1002/aenm.202200298欢迎各位专家转发和评论，同时欢迎各位专家供稿宣传。更多科技快讯，请关注我们头条号和公众号“泛函科研”！
2024年12月14日，白宫通过社交媒体发布消息称，拜登刚刚收到了针对特朗普集会现场枪击事件的简要汇报。（央视新闻）
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