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学术快报丨Science/Nature系列子刊8篇2019-11-13 15:11·聪慧云朵wNe转载 | 纳米人博思学术资讯——一手前沿学术资讯速报关注有礼1. Nat. Commun.:泡沫镍(NF)负载Ni-Fe配位聚合物用作高效OER催化剂通过水裂解产生氧气进而形成氢气是最常见的氢气制备方法然而缓慢的OER反应会严重限制整体的能量转换效率此前有科研人员研究出了金属铱作为催化剂来提升反应效率但其价格十分昂贵另外人们发展出大量高效且稳定的碱性OER电催化剂然而在酸性OER电催化剂的研究却相对较少由于在酸性PEM电解池中进行电催化反应具有更高的传质速度、产物纯度以及效率等优势因此开发高效的酸性OER电催化剂具有重要意义因此设计制备高活性且稳定的pH范围广的OER电催化剂仍是一个巨大的挑战近日大连理工大学的孙立成、李福胜等采用原位电化学沉积方法设计制备了一种泡沫镍(NF)负载Ni-Fe配位聚合物(NiFeCP/NF)用作OER的催化剂其中电沉积后同时保留了配位和不配位的羧酸盐基团NiFeCP/NF具有出色的电催化OER活性在1.0KOH中10mA/cm2的过电位为188mV同时Tafel斜率小稳定性好NiFeCP/NF在可逆氢电极上与pH无关的OER活性表明协同质子-耦合电子转移(c-PET)过程是OER过程中的决速步氘动力学同位素效应、质子库存研究和原子-质子转移测试表明未配位的羧酸盐可以起到质子转移的作用具有与氨基酸残基类似的功能加速了质子转移的速度该工作为设计制备高活性、低成本的OER催化剂提供了一种新的思路Wenlong Li, Fusheng Li, Hao Yang, Xiujuan Wu, PeiliZhang, Yu Shan, Licheng Sun. A bio-inspired coordination polymer as outstandingwater oxidation catalyst via second coordination sphere engineering. NatureCommunications, 2019.DOI: 10.1038/s41467-019-13052-1https://doi.org/10.1038/s41467-019-13052-12. JACS:手性介孔Ni催化剂的设计合成表征及电化学应用手性化合物的对映选择性合成对广泛的潜在应用(特别是在化妆品和制药工业中)至关重要近来由金属电沉积制备的手性imprinted介孔Pt膜在同时存在非离子表面活性剂的溶变液晶相作为介孔原和手性模板的情况下已被用作不对称合成的电催化剂和选择性固定相分离手性化合物但是Pt是一种昂贵的金属因此必须探索将这一概念应用于其它金属的方法近日泰国Vidyasirimedhi科学技术研究所Chularat Wattanakit波尔多大学Alexander Kuhn等团队合作在非离子表面活性剂Brij C10和手性化合物苯乙醇同时存在下将醋酸镍进行电沉积成功地制备了手性介孔Ni催化剂DPV实验发现所合成的手性介孔Ni材料可区分(R)-PE和(S)-PE对映体;并且可以电催化前手性化合物苯乙酮对映选择性还原优先生成一种或另一种苯乙醇对映体对映体选择性高达80%ee该工作为开发用于合成手性化合物的低成本非贵金属基催化剂开辟了道路SunpetAssavapanumat, Marisa Ketkaew, Alexander Kuhn*, and Chularat Wattanakit*. Synthesis,Characterization and Electrochemical Applications of Chiral ImprintedMesoporous Ni Surfaces. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b10507https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b105073. JACS:簇-核共组装形成小于1 nm的二维杂化CuO-PMA纳米片在小于1 nm的尺度范围内纳米材料显示出一些新颖而有趣的化学和物理特性例如柔韧性类聚合物的流变性等然而如何将杂化纳米材料的尺寸限制在1 nm以下仍是一个巨大的挑战近日清华大学王训等通过在成核步骤中将磷钼酸(PMA)团簇掺入无机材料(CuO)中首次合成了小于1 nm二维(2D)杂化CuO-PMA纳米片(SNSs)分子动力学(MD)模拟表明PMA簇与CuO分子相互作用并共组装成稳定的2D正方形SNSs实验发现CuO-PMA SNSs不仅在808 nm激光下表现出良好的光热转换性能而且可以在1个日光照射下以95.72%的能量转换效率应用于太阳能蒸汽的产生该工作为基于簇-无机材料的二维混合SNSs的合成与应用提供了广阔的前景JunliLiu, Wenxiong Shi, and Xun Wang*. Cluster-nuclei co-assemble into twodimensional hybrid CuO-PMA sub-1 nm nanosheets. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b08818https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b088184. Nat. Commun.: 用于提取有机半导体激子性质的广义斯塔克效应电调制模型电调制(EM)光谱技术可以监测光激发时材料的极化率p和偶极矩u的变化它可以直接洞察材料的激子性质但是从电调制光谱中提取Δp和Δu取决于材料的光吸收拟合而不同器件几何结构中的光学效应可能会导致提取值发生较大变化近日香港城市大学Sai-WingTsang研究团队在常用的反射和传输设备体系结构中采用各种拟合方法进行的系统电调制研究研究发现从测量结果和拟合结果之间的偏差得出的先前确定的连续状态阈值是可疑的研究人员认为这种偏差是由忽略的光学干涉和电折射效应引起的基于以上的发现研究人员提出了一种综合了这两种效应的广义电调制模型并且在所有有机膜厚度下提取的Δp和Δu在反射和透射模式下均具有出色的一致性Tsang, S.-W. et al. Ageneralized Stark effect electromodulation model for extracting excitonicproperties in organic semiconductors. Nat. Commun. 2019.https://www.nature.com/articles/s41467-019-13081-w.pdf5. Nat. Commun.: 可吸入的纳米颗粒用于长期控制肺转移越来越多的证据表明肿瘤微环境具有免疫抑制作用因此减轻肿瘤的免疫抑制对于诱导持续的抗肿瘤免疫至关重要先前的研究是涉及肿瘤内注射的而在此美国维克森林医学研究所Zhao Dawen课题组报道一种可吸入的纳米颗粒免疫疗法系统用于靶向肺部抗原呈递细胞(APCs)以增强针对肺转移的抗癌免疫力在肺转移的小鼠模型中吸入载有STING激动剂环状单磷酸鸟苷-腺苷单磷酸(NP-cGAMP)的磷脂酰丝氨酸包裹的脂质体可使NP-cGAMP快速分布至肺部随后被APCs吸收而不会引起免疫病理学NP-cGAMP旨在增强cGAMP的胞质释放以刺激APCs中STING信号传导和I型干扰素产生从而导致多灶性肺转移中的促炎性肿瘤微环境此外分次辐射与吸入的NP-cGAMP协同递送至一个带有肿瘤的肺部会引发全身性抗癌免疫力从而控制两个肺部的转移并使具有肺转移和反复肿瘤攻击的小鼠能长期生存Liu, Y., Crowe, W.N., Wang, L. et al. Aninhalable nanoparticulate STING agonist synergizes with radiotherapy to conferlong-term control of lung metastases. Nat Commun 10, 5108 (2019)DOI: 10.1038/s41467-019-13094-5https://doi.org/10.1038/s41467-019-13094-56. Nat. Biomed. Eng.: 阴离子纳米颗粒通过增强肠道通透性来口服递送蛋白质肠上皮屏障阻止了生物活性肽和蛋白质的口服递送其中细胞间紧密连接复合物阻止了大分子的摄取于此美国卡耐基梅隆大学Kathryn A. Whitehead教授课题组使用阴离子纳米颗粒使紧密的连接变松弛增加肠道通透性并能够口服递送蛋白质这种渗透增强作用是取决于纳米颗粒尺寸和电荷较小的颗粒(≤200nm)和负电荷颗粒(例如二氧化硅)赋予更高的渗透性在健康小鼠中二氧化硅纳米颗粒能够口服递送胰岛素和艾塞那肽口服10 U/kg的胰岛素比皮下注射1U/kg的胰岛素维持低血糖的时间长几个小时在健康、高血糖和糖尿病小鼠中口服10 U/kg胰岛素的剂量调整后的生物活性分别为皮下注射1U/kg胰岛素的35%29%和23%纳米颗粒的渗透增强作用是可逆的无毒的并且能结合上皮细胞表面上的整合蛋白Lamson, N.G., Berger, A., Fein, K.C. et al. Anionicnanoparticles enable the oral delivery of proteins by enhancing intestinalpermeability. Nat Biomed Eng (2019)DOI: 10.1038/s41551-019-0465-5https://doi.org/10.1038/s41551-019-0465-57. Sci. Adv.: 机器学习辅助的高性能有机光伏材料分子设计和效率预测在寻找用于有机光伏(OPV)的高性能材料的过程中在合成化学结构和光伏特性之前就可以建立它们之间的关系是非常有必要的首先重庆大学Zeyun Xiao, Shirong Lu和Kuan Sun等人建立了一个数据库其中包含文献中报道的1700多种供体材料通过监督学习机器学习(ML)模型可以建立结构-属性关系从而实现OPV材料的快速筛选探索了分子结构的几种表达式即图像、ASCII字符串、描述符和指纹作为各种ML算法的输入发现长度超过1000位的指纹可以获得较高的预测精度通过筛选10种新设计的供体材料该方法的可靠性得到了进一步验证在模型预测和实验结果之间获得了良好的一致性结果表明ML是预筛选新的OPV材料的有力工具从而加速了OPV领域的发展Machinelearning–assistedmolecular design and efficiency prediction for high-performance organicphotovoltaic materialsScience Advances2019DOI:10.1126/sciadv.aay4275.https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaay42758. Sci. Adv.: 金-石墨烯-WSe2异质结构的热电子传输弗吉尼亚大学Mona Zebarjadi团队提出了基于范德华结构的固态热电子器件用于纳米级热能到电能的转换以及集成电子冷却应用研究了跨金-石墨烯-WSe2-石墨烯-金结构的热电子冷却堆叠石墨烯和WSe2层然后沉积金触点结构的I-V曲线表明接近欧姆接触结合了热反射率和冷却曲线测量的混合技术可用于提取器件ZT室温下测得的塞贝克系数热导率和电导率以及ZT值与使用第一原理计算和理论预测相一致这项工作为开发高效热电子设备奠定了基础Thermionictransport across gold-graphene-WSe2 van der Waals heterostructuresScience Advances2019DOI:10.1126/sciadv.aax7827.https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaax7827/tab-figures-data9. Sci. Adv.: TiO2超表面:从可见的平面光子到光化学在过去的几年中对TiO2超表面进行了深入研究迄今为止TiO2超表面仅使用其高反射率(n)TiO2的可控消光系数(k)尚未得到开发哈尔滨工业大学(深圳)Qinghai Song和Shumin Xiao团队将TiO2超表面转换为黑色TiO2超表面并探索了其在光化学中的作用已经开发了一种互补金属氧化物半导体(CMOS)兼容技术可逆且精确地控制TiO2超颖表面的吸收而不会破坏其内部纳米结构因此实现了两种类型的黑色TiO2超颖表面用于光化学实验具有超宽吸收带的超颖表面可以显著增强白光吸收并以18.7倍的速度加速基于太阳能的光化学过程吸收带<20 nm的另一个超颖表面仅响应共振波长使得能够实时监控光化学过程另外正常状态和黑色状态之间的可逆转换使得TiO2超表面也适用于动态超表面TiO2 metasurfaces:From visible planar photonics to photochemistryScience Advances2019DOI:10.1126/sciadv.aax0939.https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaax093910. Acc. Chem. Res.:机械钙钛矿的光伏应用:制备表征和器件制造杂化有机-无机金属卤化物钙钛矿(MHP)已成为下一代薄膜光伏技术最有潜力的材料之一然而进一步增强MHP和太阳能电池设备的稳定性仍旧是一大挑战此外钙钛矿的光电性能对所使用的合成策略高度敏感例如MHP的制备通常依赖于基于溶液的方法通过湿法制备的MHP在母液的长期储存中会发生组成变化这可能进一步导致钙钛矿膜化学计量的改变和物理化学性质的改变近年来机械化学已成为传统合成的绿色替代品近日华沙理工大学Janusz Lewiński团队报道了在MHP的化学反应中有效使用机械力以及组装太阳能电池设备的文章作者重点介绍了自己团队所取得的里程碑以及其他团队的开创性贡献特别地作者证明了机械化学有效地形成各种相的杂化铅和无铅卤化物钙钛矿组合物(称为机械钙钛矿)通过集成先进的固态分析方法例如粉末X射线衍(pXRD)固态核磁共振(ss-NMR)和UV-vis可以大大提高无溶剂固态合成的进展此外这种机械钙钛矿薄膜对薄膜化学计量的控制更加完美且具有更好的重复性稳定性和材料相纯度等优势DanielProchowicz, Marcin Saski, Pankaj Yadav, Michael Gr?tzel, Janusz Lewiński. Mechanoperovskites forPhotovoltaic Applications: Preparation, Characterization, and DeviceFabrication. Acc. Chem. Res., 2019.DOI:10.1021/acs.accounts.9b00454https://doi.org/10.1021/acs.accounts.9b0045411. Nano Energy: 条条大路通罗马—不同堆积方式SnS2的钠化二维材料的结构对称性变化对其与碱金属离子的反应过程和动力学有重要影响在本文中上海大学的Qianqian Li与燕山大学的Hongtao Wang等以不同结构对称性的SnS2为研究对象采用原位透射电子显微镜和X射线光电子能谱技术并结合第一性原理计算对钠离子电池中的相转变途径和离子扩散进行了比较研究他们发现当钠离子完全占据所有Oh位后不同堆积方式的SnS2表现出不同的中间相:三方相SnS2为AA1 NaSnS2六方相SnS2为AB1 NaSnS2而接下来的转化/合金化反应过程则相对相似:AA1/AB1 NaSnS2从SnS2的Td位点开始依次过渡到SnS、beta-Sn和Na15Sn4相在随后的循环中SnS、Na15Sn4和Na2Sm(2ZhongtaoMa, Qianqian Li, Hongtao Wang et al, All Roads Lead to Rome: Sodiation ofDifferent-stacked SnS2, Nano Energy, 2019DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104276https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519309838?dgcid=rss_sd_all#!版权归原作者所有如有侵权请立即与我们联系,我们将及时处理粉丝福利:随机抽取10名幸运粉丝奖励?8.88现金红包快来关注我们吧~~~(活动时间:11月13号-11月30号12月1号开奖)

发布于:万宁市
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